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13X分子筛负载Fe催化剂上1,4-二氧六环在空气中完全氧化

C. Ramakrishna , R. Krishna , T. Gopi , G. Swetha , Bijendra Saini , S. Chandra Shekar , Anchal Srivastava

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)61030-0

采用浸渍法制备了不同Fe含量的13X分子筛负载的Fe催化剂(Fe/X13),运用N2吸附-脱附法测得其BET比表面积和BJH孔径分布,采用X射线衍射、扫描电镜、程序升温还原和NH3程序升温脱附法表征了该催化剂的织构性质。在固定床流动反应器中,以空气为氧化剂、在100–400 oC范围内考察了Fe/X13催化剂上1,4-二氧六环的完全氧化反应性能,研究了反应温度、金属担载量和气体空速(GHSV)等条件对催化氧化降解二氧六环反应性能的影响,并在400 oC测定了该催化剂反应50 h的稳定性。结果表明,6 wt% Fe/13X催化剂表现出最高的催化性能,在400oC, GHSV =24000 h–1的条件下,二氧六环转化率为97%,生成CO和CO2的选择性达95%,降解产物还包括少量的乙醛、乙二醇-甲酸酯、乙二醇二甲酸、1,4-二氧六环-2醇、1,4-二氧六环-2酮及2-甲氧基1,3二氧戊环。基于这些经色谱-质谱联用仪检测出的产物,提出了可能的1,4-二氧六环降解机理。

关键词: , 13X分子筛 , 1,4-二氧六环 , 催化降解 , 完全氧化 , 降解机理

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